Національний театр Греції був заснований в 1880 році на грант короля Георга I і Євстратія Раллиса, власне звідси і відбувається його перша назва – Королівський театр.

У 1881 році по вулиці Святого Костянтина почалося будівництво. Архітектором проекту став відомий грецький архітектор Ернст Ціллер, що створив безліч знаменитих споруд міста (Президентський палац, стадіон Панатінаїкос, Національна бібліотека, Національний археологічний музей і інші). Будівництво тривало 20 років. У 1890 році директором театру став Ангелос Влахос, а художнім керівником Томас Іконому (грецький театральний актор, один з перших грецьких сучасних режисерів). У 1901 році на базі театру була заснована театральна школа. У тому ж році, 24 листопада, театр відкрив свої двері для відвідувачів. На відкритті були представлені дві п'єси «Смерть Перікла» Дімітріса Верардакиса і «Потрібна прислуга» Харалама Анниноса.

Театр швидко здобув популярність, його репертуар розширювався. Однією з найвідоміших постановок стала «Орестея» Есхіла. У процесі постановки розгорівся лінгвістичний конфлікт. 8 листопада 1903 року група студентів на чолі з професором Йоргосом Мистриотисом вийшли на вулицю Св.Костянтина в спробі зупинити виставу. У результаті сутички один чоловік загинув, а більше десяти отримали поранення. Цей день увійшов в історію Греції під назвою «Орестеика».

У 1908 році театр прийшов в занепад і був закритий на невизначений термін, хоча ще продовжував гастрольну діяльність. 30 травня 1930 року Постановою Грецького парламенту за сприяння міністра освіти і релігії Георгіоса Папандреу був заснований Національний театр Греції. У 1930-1931 роках була проведена реконструкція будівлі. 19 березня 1932 року відбулося офіційне відкриття театру. Першою постановкою став «Агамемнон» Есхіла.

Театр поступово розширював свою діяльність. У 1939 році була заснована Національна опера як складова частина театру. У тому ж році в репертуар увійшли твори Шекспіра «Гамлет» і «Отелло». Пізніше був організований мобільний склад театру для гастролей по провінціях країни. А в 1980-му році відбулося відкриття Дитячого театру п'єсою Моріса Метерлінка «Синій птах». У 2000 році була відкрита Літня академія театру в Епірі.

У 2002 році Національний театр Греції приєднався до Європейської конвенції театрів.