Троїцький собор побудували в 1868 році. Найперша, дерев'яна церква з'явилася на цьому місці ще раніше – в 1796 році. Грецька гімназія, заснована в 1826 році, існувала на базі цього храму. Згодом вирішили дерев'яну церкву розібрати і замість неї вибудувати більш масштабний собор. І ось, в 1868 році, парафіяни могли вже прийти в новий храм.

Проектував собор В. Колодін, відомий архітектор. Будинок витриманий у класичному стилі. Основа його – хрестоподібна, в середині підноситься світловий барабан у вигляді восьмигранника. Дзвіниця побудована над лівим боковим вівтарем. Зображення з мозаїки та декоративні візерунки прикрашають фасад будівлі. Також прикрасою храму стали коринфські капітелі, невеликі пілястри, арки. Блакитний колір мають церковні куполи та дзвіниця. Такий сьогоднішній вигляд собору.

Цікаво і внутрішнє оздоблення собору. Образ Христа завдано під куполом, четверо євангелістів зображені на вітрилах. Один приділ носить ім'я святих Олени та Костянтина, інший - Миколи Мірлікійського.

Особливо шановані реліквії знаходяться в цьому соборі. Це мощі святителя Луки. За життя і після смерті він здійснював незвичайні зцілення. А також ікону «Образ Скорботної Пресвятої Богородиці». Мешканка міста передала цю ікону в дар. Тоді зображення на іконі ледь можна було розгледіти, образ здавався затемненим і бляклим. Ікону помістили у вівтар, а через два тижні вона змінилася, це сталося у свято Успіння. Подарувала ікону жінка прийшла в храм і не повірила своїм очам. Ікона здавалася оновленої і яскравою, хоча її не реставрували. Ікона стала благословенною, і в 1999 році її провезли по всьому Криму.

Радянська влада не раз хотіли закрити собор. Його вдалося відстояти, зберегли храм в чому стараннями грецької громади. Але два служителя поплатилися життям за це порятунок - протоієрея Н.Мезенцева і Сімферопольського і Кримського єпископа Порфирія у 1937-1938 роках розстріляли. Церква в 1997 році зарахувала цих священиків до рангу святих для місцевого шанування.

У 2003 році навколо храму утворилася обитель. Троїцький собор – відома пам'ятка Сімферополя. Крім нього на території монастиря збудовані каплиця і Хрестильний храм в ім'я Пророка Іллі. Туристи, що відвідують місто, не обходять своєю увагою це світле і намолене місце.